Ли Кэрролл закончил Западный университет в Калифорнии по специальности «бизнес и экономика», после чего около тридцати лет провёл в качестве звукорежиссёра кино, работая преимущественно с оркестрами.
По его словам, в течение четырёх лет он телепатически ощущал и слышал голос у себя в голове, но сначала был слишком напуган этим явлением. Наконец, убедившись в доброте «голоса», он публично заявил (1989) о том, что через посредство него с землянами говорит некая астральная сущность или же ангельская сила. Этот голос идентифицируется Ли Кэрроллом как Крайон, высшее, или «ангелическое» существо из «высшего измерения», бестелесное существо, которое присутствует на Земле «с самого начала». Этому существу приписываются выступления, проводимые Ли Кэрроллом, и значительная часть литературы (вышедшей в печати и опубликованной в интернете), им написанной. Ли Кэрролл утверждает, что Крайон в то же время общается с рядом других землян.
Крайон, по утверждению Ли Кэрролла, стремится способствовать «восшествию человечества на более высокий энергетический уровень».
Перу Ли Кэрролла принадлежит несколько книг, посвящённых т. н. «детям индиго», где он говорит о высоком духовном потенциале нового поколения детей. Ли Кэрролл — основной популяризатор данного термина нью-эйдж. Двенадцать его книг посвящены сообщениям Крайона и переведены на более десяти языков мира.
В 1995 году Ли Кэрролл был приглашён выступить перед рабочей группой ООН «Общество просвещения и преобразования» (S.E.A.T.). За первым приглашением последовали повторные в 1996, 1998, 2005 и 2006 годах.
На книгах Ли Кэрролла основан фильм 2002 года «Индиго»